石墨烯效應晶體管傳感器可實現羥基自由基檢測！

石墨烯效應晶體管傳感器可實現羥基自由基檢測！

近日，復旦大學高分子科學系、聚合物分子工程國家重點實驗室研究員魏大程課題組在場效應晶體管傳感器領域取得重要進展。4月4日，相關研究成果以《基于內剪切反應的石墨烯場效應晶體管自由基傳感器》（Free Radical Sensors Based on Inner-Cutting Graphene Field-Effect Transistor）為題在線發表于《自然-通訊》（Nature Communications）。

圖說：圖a, ?OH自由基檢測機理示意圖。b-c, 器件表面Hela細胞釋放?OH的光學顯微鏡及熒光顯微鏡圖片。d, Hela細胞釋放?OH的電流響應曲線。e, 半定量檢測Hela細胞釋放?OH的濃度。

據介紹，羥基自由基（?OH）是一種生物體內存在的超高活性自由基，能夠破壞諸如細胞與組織內的脂質、蛋白質、DNA等生物分子，與許多疾病及衰老現象密切相關。電子自旋共振、熒光、色譜、電化學等傳統檢測方法需要標記，設備成本高，在選擇性、檢測限、定量以及便利度等方面都存在不足。相比之下，場效應晶體管傳感器不需要標記，具有高靈敏度、低成本、微型便攜、實時檢測等諸多優勢，是一種潛力巨大的傳感技術，被廣泛應用于檢測金屬離子、DNA、蛋白質、有機小分子等。然而，?OH自由基化學性質非常活潑，壽命很短，只有10?6秒量級，很容易轉變成其他物質。因此，到目前為止還沒有?OH自由基場效應晶體管傳感器的報道。
　　
針對這一問題，魏大程團隊開發了一種基于內剪切反應的石墨烯場效應晶體管傳感器。在傳感器中，石墨烯作為導電溝道，并在石墨烯表面修飾金納米顆粒，以Au-S鍵在金納米顆粒表面固定原卟啉分子。當加入帶電金屬離子，金屬離子會和原卟啉分子發生絡合反應，從而對石墨烯產生電摻雜。在檢測過程中，?OH自由基與Au-S鍵發生氧化剪切反應，從石墨烯表面釋放帶電金屬離子，發生石墨烯的去摻雜，引起石墨烯溝道的電流變化，從而間接實現對?OH自由基的檢測。采用不同濃度金屬離子修飾的FET傳感器進行檢測，就能夠半定量地測量?OH的濃度。該傳感器對?OH具有良好的選擇性，最低檢測濃度達到10?9 M。據悉，這是首例?OH自由基場效應晶體管傳感器。同時，魏大程團隊還原位測量了器件表面培養的Hela細胞在LPS刺激下釋放的?OH自由基，展現出這種技術在生物傳感及相關領域巨大的實用價值。
　　
復旦大學聚合物分子工程國家重點實驗室和高分子科學系分別為第一、第二完成單位。高分子科學系博士后王振、碩士生易孔陽為共同第一作者。高分子科學系魏大程研究員為通訊作者，主持該項研究工作。復旦大學化學系副教授陳惠參與了細胞檢測實驗。該工作得到國家自然科學基金、上海市自然科學基金、聚合物分子工程國家重點實驗室的經費支持。
　　
復旦大學高分子科學系、聚合物分子工程國家重點實驗室研究員魏大程團隊長期致力于開發場效應晶體管電學材料，包括共軛有機分子、大分子、低維納米材料，研究場效應晶體管器件的設計原理以及在光電、化學傳感、生物傳感等領域的應用。

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